2006年，为配合NDS版《钻石／珍珠》上市，TV动画同步推出全新系列《精灵宝可梦钻石与珍珠》。故事紧接对战开拓区篇，小智与皮卡丘告别丰缘地区，踏上神奥地区的全新旅程。初来乍到，小智便与新人协调训练家小光相遇，两人与神奇宝贝们结下深厚情谊，共同面对道馆挑战与华丽大赛的双重考验。本作中，小智以神奥联盟为目标，陆续挑战岩石、草、水、电等道馆，并结识劲敌真司，两人理念碰撞火花四溅。同时，小光在协调训练家之路上不断成长，与波加曼等伙伴并肩作战。三人组还卷入银河队的阴谋，为守护神奥地区的时空传说与传说宝可梦帝牙卢卡、帕路奇亚展开激烈交锋。全篇以友情、梦想与守护为核心，细腻展现训练家与宝可梦的羁绊，战斗场面华丽流畅，剧情张弛有度，是宝可梦动画系列的经典篇章之一。